近日，我校材料学院杨建平研究员课题组及江莞教授研究团队在硅基锂离子电池领域取得重要进展，相关成果以《原子尺度调控碳的分布提高硅基负极材料的稳定性》(Engineering the distribution of carbon in silicon oxide nanospheres at atomic level for highly stable anodes, DOI: 10.1002/anie.201902083)为题，发表于国际著名期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)，该论文第一作者是材料学院博士生朱冠家，通讯作者是杨建平研究员和张辉博士，东华大学为唯一通讯单位。

硅碳复合负极材料是最有希望取代石墨负极的下一代锂离子电池负极材料。目前的研究，碳的复合通常是采用化学包覆或者物理混合来实现，碳在复合材料中不能实现完全均匀的分布，导致在深度循环过程中库伦效率快速衰减，循环稳定性下降。如果能够实现碳在原子尺度下均匀分布于硅基框架中，在后续的长循环过程中，库伦效率是否可以得到改善？

针对这一问题，研究团队选取苯基桥联的有机硅前驱体，采用溶胶-凝胶法和高温煅烧两步反应，制备出一种新的多孔硅基复合负极(ASD-SiOC)。由于前驱体中碳源与Si-O-Si骨架为分子尺度下的复合，所制备的ASD-SiOC负极可以实现碳元素的亚纳米尺度分布。电化学性能测试表明，这种负极材料表现出优异地循环稳定性和结构稳定性。在0.2A g^-1的电流密度下，第2圈库伦效率为95.4%，从第2圈到第200圈的平均库伦效率为99.3%。在5A g^-1的大电流密度下，从第11圈到第500圈的平均库伦效率为99.8%。

这种新的设计具有众多优点：1）活性基质SiO_x单元与碳可以实现原子尺度下的复合；2）碳三维网络有效提高了材料的导电性；3）多孔结构既缓冲了体积膨胀，又加快了锂离子的传输；4）分子尺度下均匀分散的碳三维网络可以实现亚纳米SiO_x单元的局域保护，在深度循环过程中维持结构的完整性。5）在后续的循环过程中，ASD-SiOC负极可以转化为更加稳定的复合结构，可以实现高的库伦效率。

该研究表明碳分布对于保持复合负极材料的结构和性能稳定性具有非常重要的作用，也为硅碳复合负极材料的设计提供了一个新的思路。

该研究工作受到得上海市东方学者特聘教授奖励计划，东华大学高层次人才项目专项资金，纤维材料改性国家重点实验室人才引进和培养基金等基金支持和先进纤维与低维材料国际联合实验室，澳大利亚伍伦贡大学超导与电子材料研究所等支持。